Здравствуйте, bug2bug, Вы писали:

B> Млжет кто подскажет, что в C# лучше использовать, для хранения структуры:
B>Ключ — Значение , но с реализацией поиска, значения по ключу, так и ключа по значению?

Поиск по значению проще всего сделать через SortedList, с приемлемой эффективностью.
Обратный поиск зависит от возможности упорядочить значения: двоичный или полный перебор.
В случае двоичного можно воспользоваться вспомогательным массивом ключей отсортированным по значениям